Atividade fotocatalítica de semicondutores de nióbio, titânio e zinco impregnados com óxido de grafeno reduzido em minirreator LED-UV

Abstract

RESUMO: Nesse estudo sintetizou-se óxido de grafeno (GO) por método modificado de Hummers, e a partir dele, os utilizou-se os semicondutores Nb2O5, TiO2 e ZnO para serem impregnados de GO em frações mássicas por método hidrotérmico. Caracterizou-se o GO e os catalisadores por técnicas de ATR-FTIR, Micro Raman, DRX, Fotoacústica, Fotoluminescência, MET e Ponto de Carga Zero. Os resultados demonstram que o GO foi obtido através do método modificado de Hummers, que existe a redução de grupos funcionais presentes em sua superfície após a aplicação do método hidrotérmico de impregnação dos catalisadores. As partículas de semicondutores foram impregnadas com sucesso nas folhas de óxido de grafeno reduzido (rGO), comprovadas por técnicas de DRX, ATR-FTIR e Raman, e foram visualizadas pela formação de aglomerado de partículas de semicondutor sobre a folha de rGO por análise de MET. A atividade fotocatalítica foi medida para evidenciar a sinergia do catalisador com estrutura hibrida rGO/semicondutor através da fotodegradação dos corantes azul de metileno e tartrazina em um minirreator batelada LED-UVA, e também discutir a diferença de cargas superficiais dos corantes e catalisadores na fotodegradação. O minirreator contribuiu em menor utilização de reagentes, menor demanda operacional e com uma proposta de modelo cinético mais robusta pela quantidade elevada de pontos obtidas. Os resultados de fotocatálise demonstraram que os catalisadores puros são menos eficientes que os catalisadores propostos neste trabalho, havendo sim a melhora na fotodegradação através da sinergia da estrutura rGO/semicondutor, ligadas a diminuição da fotoluminescência, aumento da área superficial e menor recombinação do par elétron-lacuna

ABSTRACT: In this study, graphene oxide (GO) was synthesized by Hummers' modified method, and the semiconductors Nb2O5, TiO2 and ZnO were impregnated in GO by mass fractions by hydrothermal method. GO and catalysts were characterized by ATR-FTIR, Raman spectroscopy, XRD, Photoacoustic, Photoluminescence, TEM and Zero Point of Charge techniques. The results demonstrate that the GO was obtained through the modified method of Hummers, and there is a reduction of functional groups of GO after the application of the hydrothermal method to impregnation of the catalysts. The semiconductor particles were successfully impregnated in the reduced graphene oxide (rGO) sheets, proven by XRD, ATR-FTIR and Raman spectroscopy techniques, and were visualized by the formation of a semiconductor particle agglomerate on the rGO sheet by analysis of TEM images. The photocatalytic activity was measured to show the synergy of the catalyst with hybrid rGO/semiconductor structure through the photodegradation of the methylene blue and tartrazine dyes in a LED-UVA mini batch reactor, and also to discuss the difference in surface loads of the dyes and catalysts in the photodegradation. The minireactor contributed to less use of reagents, less operational demand and a more robust kinetic model proposal due to the high number of points obtained. The results of photocatalysis showed that pure catalysts are less efficient than the catalysts proposed in this work, with an improvement in photodegradation through the synergy of the rGO/semiconductor structure, linked to decreased photoluminescence, increased surface area and less recombination of pair electron-gap